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大連化物所提出電催化一氧化氮還原合成氨新策略

2020-03-31 大連化學物理研究所
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  近日,中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組研究員肖建平團隊和二維材料與能源小分子轉化創新特區研究組研究員鄧德會團隊合作,提出將工業廢氣和汽車尾氣中排放的一氧化氮(NO)電催化還原合成氨氣(NH3),為脫硝和電催化合成氨提供了新思路。

  NO是一種有害的大氣污染物,通常來自于化石燃料的燃燒,如火電廠鍋爐煙氣、汽車尾氣等,NO去除在工業煙氣處理中是必不可少的。同時,合成氨在工業上是一個重要的化工過程,氨氣是化工生產中一種基礎的化學物質,可以用來制備化肥、硝酸、炸藥等,還可作為燃料電池的燃料。傳統的合成氨方法主要是哈-伯法,但此過程在高溫高壓下才能進行,需要消耗大量的能量。電催化氮氣還原合成氨可以在常溫常壓下進行,但是由于氮氣分子非常穩定,氮-氮三鍵難以斷裂,面臨著低活性和低選擇性的難題,難以得到實際應用。鑒于此,該團隊提出將煙氣中的NO電催化還原合成NH3

  基于密度泛函理論計算研究,研究人員首先考慮了數十種不同的NO還原反應路徑,發現NO還原在熱力學上比N2還原和析氫(競爭反應)都更容易進行。此外,研究人員通過基于描述符的方法篩選出最優的過渡金屬催化劑——Cu,電催化動力學計算表明,在Cu(111)表面上,NH3在不同的還原產物(NH3、H2、N2O和N2)中的生成能壘最低。NO電催化實驗表明,Cu和Pt具有相近的氨氣產率,但是Cu的選擇性更優。相對于Cu Foil電極,Cu Foam由于具有豐富的孔隙結構,使催化性能得到進一步提高,在電壓為-0.9 V時,可得到517.1 μmol·cm-2·h-1的氨氣產率和93.5%的法拉第效率,且具有100 h運行穩定性。這是目前在電催化合成氨中得到的最高的氨氣產率和選擇性,氨氣產率更是達到了傳統熱催化合成氨產率的量級。同位素標記實驗證明NH3生成全部來自于NO還原。最后,通過微觀動力學模擬計算了NO還原的TOF理論值,隨著電壓的改變,這與實驗上的氨氣產率呈很好的線性關系,證明了NO還原機理的正確性。

  相關研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。以上研究得到國家自然科學基金項目、國家重大研發計劃項目、遼寧省“興遼英才計劃”等的支持。

脫硝和合成氨的有機結合-廢氣/尾氣的電還原

打印 責任編輯:葉瑞優

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